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《JACS》胡良兵等工作：通過高熵納米合金的元素調(diào)控實(shí)現(xiàn)局部化學(xué)有序
發(fā)布日期：2024-01-23 瀏覽次數(shù)：3253
高熵合金(HEAs)在結(jié)構(gòu)材料、能量轉(zhuǎn)換和催化等一系列應(yīng)用中比傳統(tǒng)合金具有更大的潛力。然而，HEA組成與其局部結(jié)構(gòu)/元素構(gòu)型之間的關(guān)系尚不清楚，特別是在貴金屬基HEA納米材料中，這阻礙了納米HEAs在能量轉(zhuǎn)換和催化應(yīng)用中的設(shè)計和開發(fā)。
馬里蘭大學(xué)胡良兵教授、橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室池妙芳博士、匹茲堡大學(xué)王國峰教授（共同通訊作者）合作報道，對由RhPtPdFeCo和RuPtPdFeCo組成的HEAs模型進(jìn)行了精確的原子級結(jié)構(gòu)和元素排列，揭示了它們的局部特征。值得注意的是，通過改變HEA中的一個組成元素(Rh到Ru)，發(fā)現(xiàn)元素排列從完全隨機(jī)混合到局部單元素有序特征的巨大變化。此外，證明了RuPtPdFeCo中的局部有序可以通過改變Ru濃度進(jìn)一步控制，允許在多組分系統(tǒng)中在局部Ru團(tuán)簇和不同異質(zhì)結(jié)構(gòu)之間切換。相關(guān)研究成果以“Tailoring Local Chemical Ordering via Elemental Tuning in High-Entropy Alloys”為題在Journal of the American Chemical Society上發(fā)表。
研究人員首先使用熱沖擊方法合成了RhPtPdFeCo NPs（納米沉析軟化技術(shù)及材料），該方法先前已被證明用于制造納米級HEA。元素前驅(qū)鹽以等摩爾比應(yīng)用于多組分體系中，以達(dá)到Rh原子比為~20%的20RhPtPdFeCo。在PtPdFeCo中引入Rh可以得到混合良好的固溶體結(jié)構(gòu)。相反，Ru的使用導(dǎo)致團(tuán)簇級Ru聚集體的局域化特征，分布在均勻混合的Pt、Pd、Fe和Co固溶體基體中（圖1）。高分辨率STEM-EDS圖譜顯示，Rh、Pt、Pd、Fe和Co均勻分布在20RhPtPdFeCo NPs中，表明NPs中所有元素都成功混合。20RhPtPdFeCo在原子水平上具有緊密排列的結(jié)構(gòu)，其晶面間距為2.23Å，與面心立方(FCC)結(jié)構(gòu)的{111}面匹配良好。對20RuPtPdFeCo HEA NPs的元素分析表明，Ru、Pt、Pd、Fe和Co在NPs內(nèi)均勻分布，沒有明顯的元素偏析?？焖俑道锶~變換(FFT)分析表明，20RuPtPdFeCo的晶體結(jié)構(gòu)也是FCC，測得面間距為2.23Å，對應(yīng)FCC{111}面。因此，在該五元體系中以Ru取代Rh時，其組分的長程均勻性和單相FCC晶體結(jié)構(gòu)保持不變（圖2）。這些元素在樣品的顆粒水平上混合得很好。此外，原子排列保留了FCC結(jié)構(gòu)以及Ru的團(tuán)簇和其余元素的高均勻性。HAADF-STEM結(jié)果的FFT分析沒有觀察到二次相，證實(shí)了分散在PtPdFeCo固溶體中的Ru團(tuán)簇不會改變FCC晶體結(jié)構(gòu)。相反，增加Ru含量(50RuPtPdFeCo)導(dǎo)致相分離異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這與10%和20%原子含量的Ru樣品不同。為了更好地理解這種多組分異質(zhì)結(jié)構(gòu)，研究人員利用STEM成像技術(shù)對50RuPtPdFeCo樣品的界面區(qū)域進(jìn)行了原子結(jié)構(gòu)分析，并總結(jié)并說明了多金屬RuPtPdFeCo的結(jié)構(gòu)演變隨Ru含量的變化（圖3）。此外，比較了局部偏析為M的PtPdFeCoM(M=Ru或Rh)合金的計算體系能量，發(fā)現(xiàn)偏析后的20RuPtPdFeCo比混合后的20RuPtPdFeCo體系穩(wěn)定。相比之下，預(yù)測分離后的20RhPtPdFeCo結(jié)構(gòu)比其混合相的穩(wěn)定性低0.005eV/原子。在1500K下，當(dāng)x=0.1、0.2和0.5時，Rux(PtPdFeCo)1-x體系的反應(yīng)1的自由能變化分別為0.015、0.028和0.044eV/原子（圖4）。這些正能量變化表明，RuPtPdFeCo體系不傾向于混合良好的固溶體結(jié)構(gòu)。因此，在這個多組分體系中會存在潛在的相偏析現(xiàn)象。隨著Ru濃度的增加，相偏析的趨勢也更加明顯，這與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果很吻合。總之，本研究提供了一種實(shí)用的方法來操縱貴金屬基HEA系統(tǒng)中的局部原子結(jié)構(gòu)和元素排列，這可以為在實(shí)際應(yīng)用中深入了解貴金屬基HEA納米材料的機(jī)械功能提供深入的知識。（文章來源于化學(xué)與材料科學(xué)，編輯時有改動）
馬里蘭大學(xué)胡良兵教授、橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室池妙芳博士、匹茲堡大學(xué)王國峰教授（共同通訊作者）合作報道，對由RhPtPdFeCo和RuPtPdFeCo組成的HEAs模型進(jìn)行了精確的原子級結(jié)構(gòu)和元素排列，揭示了它們的局部特征。值得注意的是，通過改變HEA中的一個組成元素(Rh到Ru)，發(fā)現(xiàn)元素排列從完全隨機(jī)混合到局部單元素有序特征的巨大變化。此外，證明了RuPtPdFeCo中的局部有序可以通過改變Ru濃度進(jìn)一步控制，允許在多組分系統(tǒng)中在局部Ru團(tuán)簇和不同異質(zhì)結(jié)構(gòu)之間切換。相關(guān)研究成果以“Tailoring Local Chemical Ordering via Elemental Tuning in High-Entropy Alloys”為題在Journal of the American Chemical Society上發(fā)表。
研究人員首先使用熱沖擊方法合成了RhPtPdFeCo NPs（納米沉析軟化技術(shù)及材料），該方法先前已被證明用于制造納米級HEA。元素前驅(qū)鹽以等摩爾比應(yīng)用于多組分體系中，以達(dá)到Rh原子比為~20%的20RhPtPdFeCo。在PtPdFeCo中引入Rh可以得到混合良好的固溶體結(jié)構(gòu)。相反，Ru的使用導(dǎo)致團(tuán)簇級Ru聚集體的局域化特征，分布在均勻混合的Pt、Pd、Fe和Co固溶體基體中（圖1）。高分辨率STEM-EDS圖譜顯示，Rh、Pt、Pd、Fe和Co均勻分布在20RhPtPdFeCo NPs中，表明NPs中所有元素都成功混合。20RhPtPdFeCo在原子水平上具有緊密排列的結(jié)構(gòu)，其晶面間距為2.23Å，與面心立方(FCC)結(jié)構(gòu)的{111}面匹配良好。對20RuPtPdFeCo HEA NPs的元素分析表明，Ru、Pt、Pd、Fe和Co在NPs內(nèi)均勻分布，沒有明顯的元素偏析?？焖俑道锶~變換(FFT)分析表明，20RuPtPdFeCo的晶體結(jié)構(gòu)也是FCC，測得面間距為2.23Å，對應(yīng)FCC{111}面。因此，在該五元體系中以Ru取代Rh時，其組分的長程均勻性和單相FCC晶體結(jié)構(gòu)保持不變（圖2）。這些元素在樣品的顆粒水平上混合得很好。此外，原子排列保留了FCC結(jié)構(gòu)以及Ru的團(tuán)簇和其余元素的高均勻性。HAADF-STEM結(jié)果的FFT分析沒有觀察到二次相，證實(shí)了分散在PtPdFeCo固溶體中的Ru團(tuán)簇不會改變FCC晶體結(jié)構(gòu)。相反，增加Ru含量(50RuPtPdFeCo)導(dǎo)致相分離異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這與10%和20%原子含量的Ru樣品不同。為了更好地理解這種多組分異質(zhì)結(jié)構(gòu)，研究人員利用STEM成像技術(shù)對50RuPtPdFeCo樣品的界面區(qū)域進(jìn)行了原子結(jié)構(gòu)分析，并總結(jié)并說明了多金屬RuPtPdFeCo的結(jié)構(gòu)演變隨Ru含量的變化（圖3）。此外，比較了局部偏析為M的PtPdFeCoM(M=Ru或Rh)合金的計算體系能量，發(fā)現(xiàn)偏析后的20RuPtPdFeCo比混合后的20RuPtPdFeCo體系穩(wěn)定。相比之下，預(yù)測分離后的20RhPtPdFeCo結(jié)構(gòu)比其混合相的穩(wěn)定性低0.005eV/原子。在1500K下，當(dāng)x=0.1、0.2和0.5時，Rux(PtPdFeCo)1-x體系的反應(yīng)1的自由能變化分別為0.015、0.028和0.044eV/原子（圖4）。這些正能量變化表明，RuPtPdFeCo體系不傾向于混合良好的固溶體結(jié)構(gòu)。因此，在這個多組分體系中會存在潛在的相偏析現(xiàn)象。隨著Ru濃度的增加，相偏析的趨勢也更加明顯，這與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果很吻合。總之，本研究提供了一種實(shí)用的方法來操縱貴金屬基HEA系統(tǒng)中的局部原子結(jié)構(gòu)和元素排列，這可以為在實(shí)際應(yīng)用中深入了解貴金屬基HEA納米材料的機(jī)械功能提供深入的知識。（文章來源于化學(xué)與材料科學(xué)，編輯時有改動）
特別提示：本信息由相關(guān)企業(yè)自行提供，真實(shí)性未證實(shí)，僅供參考。請謹(jǐn)慎采用，風(fēng)險自負(fù)。
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